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Dynamic disorder, phonon lifetimes, and the assignment of modes to the vibrational spectra of methylammonium lead halide perovskites 文章对应的源代码 我们展示了甲基铵卤化铅单晶 (MAPbX3, X = I, Br, Cl) 在 80 到 370 K 之间的拉曼和太赫兹吸收光谱。这些结果与密度泛函理论声子计算结果非常吻合。 1 实验比较光谱和计算出的振动模式能够可靠地分配 50 到 3500 cm-1 之间的大多数振动特征。甲基铵阳离子的重新定向，在正交到四方相转变时在它们的腔中解锁，在塑造不同化合物的振动光谱方面起着关键作用。计算表明，这些动力学效应分裂了拉曼峰并产生了比独立谐波模式预测的更多的结构。这解释了实验光谱中存在额外峰的原因，这些峰在早期研究中一直是混淆的根源。我们讨论奇异特征，特别是 CN 轴的扭转振动，这是唯一受晶格大小影响很大的分子模式。通过对光谱线宽的分析，我们发现 MAPbI3 显示出极短的声子寿命，这可能与低晶格热导率有关。我们表明，在这些材料中，室温下可能存在光学而不是声学声子散射。我们发现 MAPbI3 显示出极短的声子寿命，这可能与低晶格热导率有关。我们表明，在这些材料中，室温下可能存在光学而不是声学声子散射。我们发现 MAPbI3 显示出极短的声子寿命，这可能与低晶格热导率有关。我们表明，在这些材料中，室温下可能存在光学而不是声学声子散射。

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